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La serie se centra en la vida de Hideki Motosuwa, un estudiante retenido que intenta calificar para la universidad estudiando en la escuela preparatoria Seki en Tokio. Además de una novia, sueña con tener un persocom (パソコン^?): un androide utilizado como computadora personal, que es caro. En su camino a casa una noche, se topa con una persocom en la forma de una hermosa chica con cabello hasta el muslo acostado contra un montón de bolsas de basura, y la lleva a casa, sin darse cuenta de que un disco cayó al suelo. Al encenderla, instantáneamente mira a Hideki con adoración. La única palabra que el persocom parece capaz de decir es "chi" (ちぃ Chii^?), por lo que la nombra así. Hideki asume que debe haber algo mal con ella, por lo que a la mañana siguiente hace que su vecino Hiromu Shinbo la analice con su persocom móvil Sumomo. Después de que Sumomo se estrella durante el intento, concluyen que debe ser construida a medida.

Shinbo presenta a Hideki a Minoru Kokubunji, un prodigio de doce años que se especializa en el campo de los persocoms hechos a medida. Los persocoms de Minoru, incluido Yuzuki, un persocom hecho a medida bastante excepcional, tampoco pueden analizar a Chi, y por lo tanto concluyen que puede ser una de las Chobits, una serie legendaria de persocoms que se rumorea que tienen libre albedrío y emociones. Aunque esta es una posibilidad, Minoru confía en que es solo un rumor. Yuzuki también agrega que no se parece a ningún modelo de persocom en ninguna base de datos disponible, por lo que debe ser personalizada después de todo.

Una parte importante de la trama involucra a Hideki tratando de enseñar a Chi palabras, conceptos y comportamientos apropiados, entre su apretada agenda de escuela y trabajo. Al mismo tiempo, Chi parece estar desarrollando sentimientos por Hideki, a una profundidad emocional que se supone que no debe poseer, y Hideki lucha con sus sentimientos por ella. La necesidad de descubrir más sobre Chi y sus misteriosas funciones y pasado se convierte en un atractivo para los personajes de la serie.

Los sentimientos de Hideki se intensifican por Chi independientemente de que ella sea una persocom y a pesar de las dolorosas experiencias de sus amigos que involucran a otras persocoms. Chi se da cuenta de su propósito a través de una serie de libros ilustrados llamada A City with No People que encuentra en una librería. Los libros hablan de muchas cosas diferentes que involucran relaciones humanas y persocom: persocoms y su conveniencia como amigos y amantes, cómo hay cosas que no pueden hacer y cuestionar si una relación entre un persocom y un humano es realmente unilateral. También habla de la serie Chobits; que son diferentes de otros persocoms, y lo que son incapaces de hacer a diferencia de otros persocoms. Estos libros ilustrados despiertan al otro yo de Chi, su hermana Freya, que es consciente de su pasado y ayuda a Chi a darse cuenta de lo que debe hacer cuando decide quién es su "persona solo para mí". Juntos, Chi y Hideki exploran la relación entre los seres humanos y los persocoms, así como la de sus amigos y la suya propia.